大气有机氮循环研究获颠覆性发现

近日，广东工业大学环境科学与工程学院教授安太成团队与美国宾夕法尼亚大学教授Joseph S. Francisco团队合作，在大气颗粒态胺盐转化与有机氮循环方面取得重要进展。相关成果发表于《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）。

相关研究示意图。研究团队供图 大气氮循环调控气候强迫、生态系统生产力和空气质量，有机氮是其中活跃且动态演化的组成部分。二甲胺（DMA）、三甲胺（TMA）等小分子烷基胺经酸碱反应进入细颗粒物，形成颗粒态胺盐。传统观点长期认为，这类胺盐化学惰性、不易挥发，是大气有机氮的“静态汇”。 研究团队结合高分辨率质谱分析和从头算分子动力学/增强采样计算，系统研究了DMA盐和TMA盐的羟基自由基（·OH）氧化过程，提出颠覆性观点：颗粒态胺盐并非惰性组分，而是可被大气·OH激活，生成活性自由基阳离子中间体。硫酸盐（SO42-/HSO4-）对该中间体的后续氧化表现出独特而显著的促进作用。定量分支比进一步揭示了氧化胺盐的“分岔命运”：超过47.5%的产物为低挥发性酰胺，倾向于保留在颗粒相；其余52.5%生成挥发性物种，可分配至气相，构成一种此前未被识别的氮物种再释放源，为偏远背景大气中HCN的“缺失源”和老化颗粒物中酰胺的来源提供了合理解释。 该研究颠覆了颗粒态胺盐作为非挥发性氮汇的传统认知，将其重新定义为大气氮交换的动态枢纽系统，为认识大气有机氮收支、长距离传输以及偏远生态系统氮沉降提供了新的视角。