铁电斯格明子功能特性的结构起源获揭示

近日，中国科学院东莞材料科学与技术研究所/松山湖材料实验室研究员马秀良团队、中山大学教授田学增团队及中国科学院金属研究所等，利用原子级三维电子断层成像技术，研究揭示了铁电斯格明子功能特性的结构起源。相关成果近日在线发表于《国家科学评论》（National Science Review）。

改进的针尖状样品制备方法。(a)?利用聚焦离子束加工针尖状样品的示意图。(b)?所有针尖状样品的低倍HAADF-STEM图像。(c)?图(b)中黄色方框所标记的针尖区域的原子分辨HAADF-STEM图像。(d)?图(c)中青色方框区域内Ti4+离子的位移分布以及对应的晶格参数。(e)?倾转序列图像的采集示意图。α表示缺失楔区，点划线表示样品的旋转轴。(f)?三维重构得到的原子结构。研究团队供图，下同 论文共同通讯作者马秀良表示，该研究在PbTiO3/SrTiO3超晶格中首次解析了极性斯格明子的三维原子结构。通过重构逾9.5万个原子的三维坐标，清晰再现了斯格明子内部的螺旋极化形貌，并发现其壁区存在极化与晶格畸变的反常解耦。该微观证据为理解铁电斯格明子的拓扑稳定性及新奇物理响应提供了直接结构基础。 铁电斯格明子是具有拓扑保护的纳米尺度极化结构，可关联负电容、高电场敏感性与集体极化动力学，是铁电拓扑物态研究的关键对象。然而，传统电子显微成像本质上提供二维投影，既不能唯一重构其三维极化构型，也无法在原子尺度上区分“极化在转”与“晶格在畸变”——而后者，正是理解斯格明子稳定性与新奇功能响应的核心。

铁电斯格明子的三维极化分布。(a)?重构得到的斯格明子三维极化分布。将斯格明子的核心(向上螺旋延伸的管状结构)与外壳分开，并通过剖切展示内部结构。(b-d)?斯格明子顶部、中部和底部XY平面上的极化分布。(e)?经过斯格明子中心的(110)晶面上的极化分布。(f)?经过斯格明子中心的(010)晶面上的极化分布。(g、h)?分别展示与图(f)所示平面相距一个和两个晶胞层的平面上的极化分布。(e-h)?背景颜色表示YZ平面内的涡量分布。 为此，研究团队优化了针状样品制备流程，结合扫描透射电子显微镜倾转系列成像与三维原子重构，实现了PbTiO3/SrTiO3超晶格中斯格明子的原子级三维解析，并进一步重建三维极化矢量场与局域晶格参数，使斯格明子从“可观测形貌”走向“可定量结构”。三维重构表明，斯格明子核心并非二维截面中所见的闭合涡旋，而是沿厚度方向延伸的螺旋状极化构型：核心区具有显著面内极化分量，极化方向在纳米尺度内快速旋转。这意味着，单一截面或二维投影只能截获其三维极化场的一个切片，不足以刻画斯格明子的真实拓扑形貌与空间演化。 定量分析揭示，斯格明子壁区存在明显的极化—晶格解耦：极化幅值在此被显著抑制，而沿薄膜法向的晶格却局部伸长，四方畸变增强。该区域晶格四方度c/a超过1.12，较块体PbTiO3（≈1.06）高5%以上，局部可达1.18，即呈现“极化变弱、晶格更四方”的反常结构态。第一性原理计算表明，极化受抑使斯格明子壁进入自由能曲率为负的区间；与此同时，局部增强的四方畸变重新塑造自由能势垒，使系统更容易发生极化翻转，从而放大负电容响应，并显著提升对外加电场的灵敏度。

斯格明子壁的定量显微学分析。(a-c)?展示第17层中Ti4+离子位移矢量的Z方向分量，总位移大小和面内位移大小。(d)?定量分析位移距斯格明子中心距离的变化。(e)?斯格明子核心区域的自发极化分布图，箭头的颜色表示极化在XY平面内的方向。 该项工作将三维原子结构、极化矢量场与局域晶格畸变纳入同一分析框架，并将其与负电容、高介电及电场调控等功能响应直接对应。结果表明，斯格明子壁并非普通畴界，而是拓扑、极化与晶格自由度耦合最强烈的位置，负电容与高场敏感性等涌现性质均可追溯至此处的极化-晶格解耦结构。原子级三维电子断层成像由此被证明能够解析复杂氧化物超晶格中的非平凡极化拓扑，为拓扑铁电的结构—性能研究提供了通用微观手段。